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報告書

がん治療医薬の開発を目指した放射性レニウムに関する研究,第2次報告; 製造・標識化合物の合成とその体内動態

アイソトープ専門部会

JAERI-Research 2004-001, 117 Pages, 2004/02

JAERI-Research-2004-001.pdf:5.26MB

本研究は、アイソトープ専門部会の放射性レニウムに関する研究グループ(原研及び協力研究機関)の下で行われたものであり、1998年3月の第1次報告(JAERI-Research 98-015)以降に得られた放射性レニウム$$^{186}$$Re及び$$^{188}$$Reの製造,放射性レニウムを用いた標識化合物の合成及びその標識化合物のマウス体内動態に関する成果をまとめたものである。放射性レニウムの製造に関して、原子炉を用いた$$^{186}$$Re製造法の改良,加速器を用いた$$^{186}$$W(d, 2n)$$^{186}$$Re反応による無担体$$^{186}$$Reの励起関数の測定及び$$^{186}$$W/$$^{188}$$Reジェネレータから得られる無担体$$^{186}$$Reの濃縮法の検討を行った。次に、放射性レニウムの利用に関する研究の一環として、放射性レニウム標識化合物合成における穏和な条件の探索,腫瘍骨転移の疼痛治療に関する新規化合物の開発,放射性レニウム標識抗体・ペプチドにおける母体化合物となる有機レニウム化合物の開発,$$^{186}$$Reを用いた放射免疫療法の効果に関して検討を行った。また、基礎的検討として、二官能性配位子として有用なMAG3, MAMAの$$^{188}$$Re標識及び$$^{188}$$Re標識アミノメチレンリン酸化合物のヒドロキシアパタイトへの吸着挙動に関する研究を行った。

論文

Neutron capture cross section to $$^{186}$$Re isomeric state

早川 岳人; 静間 俊行; 山内 俊彦; 峰原 英介; 有澤 孝

Nuclear Physics A, 718, p.665c - 667c, 2003/05

$$^{186}$$Reには20万年の長い半減期の核異性体が存在する。$$^{185}$$Reの中性子照射によって$$^{186}$$Re核異性体が生成されるはずであるが、その絶対値測定は行われていなかった。そこで、東海研原子炉JRR-4を用いてRe金属薄膜に熱中性子を6時間照射した。4ヶ月の冷却期間後に、$$^{186}$$Re核異性体から$$beta$$崩壊にともなって放出される$$gamma$$線を測定することで中性子捕獲断面積の測定を行った。この中性子捕獲断面積は、重元素合成過程において重要であり、187Os-$$^{187}$$Re原子核宇宙時計への寄与が問題になる。この測定によって、$$^{186}$$Re核異性体経由の寄与は186Osの存在量の1パーセント以下であることを明らかにした。

論文

Experimental radioimmunotherapy with $$^{186}$$Re-MAG3-A7 anti-colorectal cancer monoclonal antibody; Comparison with $$^{131}$$I-counterpart

絹谷 清剛*; 横山 邦彦*; 小林 勝利; 本石 章司; 小野間 克行; 渡辺 直人*; 秀毛 範至*; 分校 久志*; 道岸 隆敏*; 利波 紀久*

Annals of Nuclear Medicine, 15(3), p.199 - 202, 2001/06

https://doi.org/10.1007/BF02987831
 被引用回数：9 パーセンタイル：31.12(Radiology, Nuclear Medicine & Medical Imaging)

均一な腫瘍内放射線分布を仮定したモデル解析によりそれぞれの$$beta$$線核種の至適治療腫瘍サイズが示されている。本研究では、$$^{186}$$Reと$$^{131}$$I標識大腸癌抗体による放射免疫療法の効果を比較することにある。均一な組織内分布を仮定した線量計算に基づき算出した腫瘍線量を同一とした場合は、$$^{186}$$Re標識抗体の効果は、$$^{131}$$I標識抗体と同程度か若干劣るものであった。全身線量を同一とした場合は、$$^{186}$$Re標識抗体の効果が明らかに優れていた。この投与量における毒性に差は見られなかった。以上の結果は、腫瘍内線量分布が現実には不均一であるため、$$^{186}$$Reの$$beta$$線飛程が長いがゆえに腫瘍外に漏出した割合が大きいためであると考えられる。しかし、同一の毒性でより大きな腫瘍線量が得られるため$$^{186}$$Re標識抗体がより優れているものと考えられる。

論文

Methylxanthine sensitization of human colon cancer cells to $$^{186}$$Re-labeled monoclonal antibody

絹谷 清剛*; 横山 邦彦*; 久藤 美保*; 笠原 善仁*; 小林 勝利; 本石 章司; 小野間 克行; 分校 久志*; 道岸 隆敏*; 利波 紀久*

Journal of Nuclear Medicine, 42(4), p.596 - 600, 2001/04

正常p53遺伝子の欠けた腫瘍細胞は、電離放射線照射によるDNA障害を受けると細胞周期のG2期において停止し、その障害を修復することにより、放射線耐性を示す。methylxanthine誘導体がG2停止を阻害し、放射線増感効果を示すことが知られているものの、放射性アイソトープによる低線量率$$beta$$線照射に対する影響に関する情報は乏しいのが現状である。本研究の目的は、$$beta$$線照射に対するmethylxanthine誘導体の効果を観察し、内照射療法への応用の可否を検討することにある。LS180ヒト大腸癌細胞を、$$^{186}$$Re-MAG3あるいは$$^{186}$$Re-MAG3標識大腸癌A7抗体(0~25$$mu$$Ci/ml)により、pentoxifyllineあるいはCaffeineの存在下に照射し、細胞生存曲線を得て、methylxanthine誘導体による効果比を算出した。対照として、高線量率X線照(0~4Gy,1.4Gy/min)における効果比と比較した結果、$$^{186}$$Reの$$beta$$線の殺細胞効果が大きい可能性がある。

論文

Production of $$^{186,188}$$Re and recovery of tungsten from spent $$^{188}$$W/$$^{188}$$Re generator

小林 勝利; 本石 章司; 照沼 久寿男; Rauf, A. A.*; 橋本 和幸

Radiochemistry, 42(6), p.551 - 554, 2000/12

がんの診断・治療用に注目されている$$^{186}$$Re,$$^{188}$$Reの供給のため製造技術を開発した。最初に、$$^{186}$$W(p,n)$$^{186}$$Re反応による製造法を述べるとともに、主として原子炉による$$^{186}$$Re,$$^{188}$$Reの製造工程(照射、化学分離・精製、放射能測定)、装置及び製品仕様などについて報告する。いずれも安定濃縮同位体である$$^{185}$$Re及び$$^{186}$$WO$$_{3}$$を照射し、化学分離・精製後の過レニウム酸水溶液及び$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレータとして調製した。高価な$$^{186}$$WO$$_{3}$$の再利用と廃棄物の放射能低減のため、$$^{186}$$Re及び$$^{187}$$Wをトレーサに用いた模擬ジェネレータを試作し、アルミナカラムからAlを溶離しないでWのみを脱離する条件を検討した。NH$$_{4}$$OH及びNaOHを溶離剤とし、それぞれ90%または99%以上のWを回収しWO$$_{3}$$として調製後、放射化分析法で純度を確かめた。使用済の$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレータについて本法を適用し、ターゲットとして再利用できるこが明らかとなった。

論文

$$beta$$線放出核種によるリン酸化合物への標識; 転移性骨腫瘍による疼痛の緩和を目指して

橋本 和幸

Radioisotopes, 48(7), p.505 - 506, 1999/07

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.48.505

甲状腺癌,乳癌,前立腺癌などが進行すれば多くの場合骨転移を生じ、激しい痛みを患者に与える。この痛みを緩和するのに、高エネルギーの$$beta$$線を放出する放射性医薬品が注目されている。リン酸基を含む化合物は、骨へ集積することが知られており、そのRI標識化合物である$$^{99m}$$Tc標識化合物が骨疾患の診断薬として幅広く使用されている。そこで、治療に有効であると考えられる$$beta$$線放出核種を用いてリン酸化合物を標識し、骨にこの核種を集積させることにより疼痛緩和を行おうというものである。本稿では、疼痛緩和を目指した$$beta$$線放出核種によるリン酸化合物への標識について$$^{186}$$Re,$$^{188}$$Re,$$^{153}$$Sm及び$$^{177}$$Luの例を簡単に紹介した。

論文

Comments on the cross sections of $$^{186}$$Re in the $$^{186}$$W(p,n) and $$^{186}$$W(d,2n) reactions in connection to the paper given by Z.H.Zhu et at. and correction of the calculated yields of $$^{186}$$Re in the $$^{186}$$W(p,n) reaction

石岡 典子; 関根 俊明; R.M.Lambrecht*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 241(2), 383 Pages, 1999/00

https://doi.org/10.1007/BF02347480
 被引用回数：4 パーセンタイル：59.59(Chemistry, Analytical)

J.Radioanal.Nucl.Chem.にZ.H.Zhuらによって発表された論文``An improved Re/W separation protocol for preparation of carrier-free $$^{186}$$Re''における誤った記述を指摘すると同時にわれわれが以前に発表したデータを一部訂正する。この論文の中で彼らは、$$^{186}$$W(p,n)$$^{186}$$Re反応は$$^{186}$$W(d,2n)$$^{186}$$Re反応に比べて反応断面積が大きいと解釈される記述をしているが、われわれが以前同雑誌で発表した$$^{186}$$W(p,n)$$^{186}$$Re反応における実験的及び理論的な反応断面積のデータに関する論文も引用し、読者に正確な情報を伝えるべきであることを指摘した。われわれの反応断面積データは、Szelecsenylらによって追試され信頼性が高いことが確認されている。なお、Szelecsenylからの指摘により、反応断面積に基づいたThick target yeildの再計算を行ったところ、一部間違いが見つかったので訂正する。

報告書

がん治療医薬の開発を目指した放射性レニウムに関する研究; 製造・標識化合物の合成とその体内動態

アイソトープ研究委員会

JAERI-Research 98-015, 197 Pages, 1998/03

JAERI-Research-98-015.pdf:7.65MB

本論文では、アイソトープの製造・標識専門部会の放射性レニウムに関する研究会の下で行われた放射性レニウム$$^{186}$$Re及び$$^{188}$$Reの製造、放射性レニウムを用いた標識化合物の合成及びその標識化合物のマウス体内動態について得られた成果をまとめた。まず、原子炉を用いた$$^{186}$$Re、加速器を用いた無担体の$$^{186}$$Re及び$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレータによる無担体$$^{188}$$Reの製造法を確立した。次に、放射性レニウムを用いた二リン酸誘導体DMSA,DTPA,DADS,アミノメチレンリン酸誘導体及びモノクローナル抗体の標識条件(pH,試薬濃度等)を検討し、最適標識条件を決定した。さらに、その標識化合物のマウス体内動態を調べ、臨床応用への可能性について検討した。

論文

Present status of radioisotope production for medical Applications by reactors in JAERI

山林 尚道

Japan-Russia Seminar on Utilization of Radiation and Radioisotopes for Medical Purposes, 0, p.1 - 12, 1994/00

原研では、放射線源として、がん治療のためのLDR(低線量率)用$$^{192}$$Ir小線源7種類、及び$$^{198}$$Au小線源7種類並びにHDR(高線量率)用$$^{192}$$IrRALS(遠隔操作式治療装置)用の新しい治療用$$^{192}$$Ir線源及び骨密度診断用$$^{153}$$Gd線源の製造・開発を行っている。一方、がん治療用核医学薬品の原料として高比放射能$$^{64}$$Cu,$$^{99}$$Moの他、近い将来疼痛軽減、治療にその利用が期待される$$^{89}$$Sr,$$^{186}$$Re及び$$^{188}$$W/$$^{188}$$Reジェネレーターの製造・開発も進めている。これらの製造には、研究炉JRR-2(10MW),JRR-3M(20MW),JRR-4(3.5MW)及び材料試験炉JMTR(50MW)を利用している。

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